Transition fluide-verre et verres multiples dans les fluides complexes

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Une modification pragmatique de la MCT pour une prédiction quantitative de la transition vitreuse

La théorie de couplage de modes (MCT) est l'une des méthodes les plus utilisées pour étudier les transitions vitreuses dans les fluides classiques.

Ses prédictions sont en général en accord semi-quantitatif avec les simulations.

Sa mise en oeuvre nécessite la détermination de la structure statique, généralement par la résolution des équations d'Ornstein-Zernike avec une fermeture adéquate.

Partant de la fermeture utilisant des fonctions bridges déduites de la fonctionnelle de référence du mélange de sphères dures, ce tranvail a consisté d'abord à étudier l'influence de la qualité de cette structure statique sur les prédictions relatives aux états non ergodiques dans les mélanges binaires dissymétriques.

Nous avons ensuite considéré les résultats de la théorie de couplage de modes naïve (NMCT) et complète (MCT), afin d'analyser les mécanismes d'arrêt, les comparer au fluide effectif et aux approches stochastiques (équations de langevin généralisées).

Enfin nous proposons une version pragmatique de cette méthode qui fournit des prédictions en meilleur accord quantitatif avec les résultats des simulations pour une variété de potentiels d'interaction.

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